Fizikai Tudományok Doktori Iskola

Fizika Tanszék/Fizika Intézet

Témavezető: Dr. Kézsmárki István

Egzotikus magneto-optikai effektusok kristályos anyagokban

A kutatási téma néhány soros bemutatása

A kutatóhely rövid bemutatása

A BME Szilárdtestfizika laboratóriuma kristályok vezetési, mágneses és optikai tulajdonságainak kutatásában szerzett nemzetközi hírnevet. Az anyagokat gyakran extrém körülmények között – akár 300 mK-es hőmérsékletre hűtve, 14 T nagyságú mágneses térben és 20 000 atmoszféráig terjedő nyomásokon – vizsgáljuk. Jelenleg két területre összpontosulnak a kutatások: nanoméretű áramkörök tanulmányozására és kölcsönható elektronrendszerek optikai vizsgálatára [1 – 7, A, B, C].

A kutatás történetének, tágabb kontextusának bemutatása

Már a XIX. század kezdetén felismerték, hogy a kristályos anyagok mágneses tér hatására megváltoztatják a fény polarizációját. Ilyen cirkuláris kettőstörés mágneses tér nélkül is fellép, ha a kristály királis, azaz létezik jobb- és balkezes módosulata. Az előbbit Faraday-effektusnak, míg az utóbbit természetes optikai aktivitásnak nevezzük.

A Faraday-effektust és a vele rokon magneto-optikai Kerr-effektust (MOKE) a modern anyagtudományban  széles körben használják a mágnesezettség detektálására. A magneto-optikai effektusok segítségével kiterjedt mágneses struktúrákat térképezhetünk fel mikrométeres felbontással, figyelemmel kísérve például a mágneses domén falak mozgását, szupravezetőben létrejövő örvények tulajdonságát [8] vagy ultravékony filmek felületi mágnesezettségét. Az optikai méréstechnikának köszönhetően egyedülállóan rövid, pikoszekundumos időfelbontással követhetjük a mágnesezettség dinamikáját [9], optikailag detektált mágneses rezonanciát hozhatunk létre [10], illetve tanulmányozhatjuk a spinek mozgását félvezetőkben [11].

Cirkulárisan polarizált lézerfénnyel gerjesztett spin-polarizált töltéshordozók diffúziója nagy tisztaságú félvezetőben [11]

A mágneses térbe helyezett királis molekulák abszorpciója függ a fényterjedés irányától, míg a fény polarizációjától független [13].

A Faraday-effektus az időtükrözési szimmetria sérülésének következménye, a természetes optikai aktivitást pedig a térbeli tükrözési szimmetria hiánya okozza. Mindkét szimmetria egyidejű sérülése érdekes, új effektusokhoz vezet: az anyag fényáteresztő-képessége eltérő lesz az ellentétes irányban terjedő nyalábokra, és ez a tulajdonság mágneses térrel manipulálható [12,13,14]. Az optikai egyenirányítás ezen elve (mágneses irányfüggő kettőstörés és dikroizmus), a technológiailag már megvalósított esetekkel ellentétben, jól működik polarizálatlan fényre is.

A kutatás célja, a megválaszolandó kérdések

Nagy magneto-optikai effektusokat mutató anyagokat  jelenleg polarizált fény egyenirányítására használatos eszközökben (Faraday-rotátorban, optikai cirkulátorban), nagy móduskonverziójú hullámvezetőkben, valamint magneto-optikai adattárolásban használnak. A mágneses irányfüggő dikroizmus széles körű alkalmazásra számíthatna a mindennapi életben, az ablaküvegek bevonatától kezdve a telekommunikációig. A jelenleg ismert anyagokban az effektus azonban igen csekély mértékű. Ezek miatt technológiai szempontból időszerű a jelentős magneto-optikai effektusokat mutató új anyagok keresése, míg a jelenségkör részletes vizsgálata, mikroszkopikus magyarázata az alapkutatás szempontjából érdekes.

A magneto-optikai forgatás spektrumának mérése kiváló érintés- és roncsolásmentes anyagvizsgálati módszer. Általa összetett mágneses rendszerek alkotóiról, egzotikus mágneses rendet mutató kristályok spin struktúrájáról nyerhetünk információt, és általában olyan fundamentális paramétereket határozhatunk meg, mint a mágneses kicserélődési kölcsönhatás, a relativisztikus spin-pálya csatolás, kristálytér felhasadás vagy más sávszerkezeti paraméterek.

PhD munkám célja, hogy érdekes és technológiailag hasznos magneto-optikai effektusokat mutató új anyagokat keressek, majd a jelenségeket értelmezve stratégiát kínáljak az effektusok erősítésére az anyag összetevőinek módosításával. A vizsgálatokat az elektromágneses spektrum minél szélesebb tartományában igyekszem végezni, a távoli infravöröstől (E>1 meV) az ultraibolyáig (E<6 eV). A jelenségkör szisztematikájának feltárása gyakran megköveteli, hogy a hőmérséklet-mágneses tér fázisdiagram kiterjedt tartományában végezzük a méréseket, ugyanis az így megszerzett további információ az értelmezésben és az új rendszerek irányított szintézisében elengedhetetlen lehet.

Módszerek

Polarizációváltozás érzékeny detektálása

A fény polarizációs állapotának nagy érzékenységű, forgatásban 0.001° pontosságú mérése komoly méréstechnikai kihívás. Ehhez a mintára eső fény polarizációját nagy frekvenciával (f~50 kHz) moduláljuk egy fotoelasztikus modulátor (PEM) segítségével, amely oda-vissza kapcsolgat a fény két cirkulárisan polarizált állapota között. A cirkuláris kettőstörést és dikroizmust mint a mintáról a detektorba jutó fényintenzitás megfelelő frekvenciás komponenseit Lock-in erősítővel detektáljuk.

Időfelbontásos terahertz spektroszkópia Az infravörös sugárzásnál alacsonyabb, de a mikrohullámoknál nagyobb energiájú, ún. terahertz tartományban működő spektrométerek fejlesztése jelenleg is intenzíven kutatott terület, hiszen ezt a nemionizáló sugárzást az orvostudománytól kezdve az anyagvizsgálaton át a telekommunikációig számos területen lehet hasznosítani [15].

Kísérleteimben a Tokyo-i Egyetemen található, Ryo Shimano, illetve Noriaki Kida által épített időfelbontásos terahertz spektrométereket használtam. A nagy fényességű  terahertzes forrásként két különböző emittert használtam. Az egyik egy nagy tisztaságú GaAs hordozóra párologtatott mikro-antenna, melyben egy femtoszekundumos impulzusokat kibocsátó Ti:zafír lézer fénye töltéshordozókat  generál, melyek időben változó árama kelti a sugárzást. A másik esetben a lézerimpulzus egy ZnTe kristály nemlineáris optikai folyamatain keresztül hozza létre a terahertzes sugárzást. A mintán keresztül haladó fényt a detektor az emitternél megismert elven érzékeli. A nagy fényintenzitásokon túl a technika előnye, hogy a fáziskoherencia megőrzése lehetővé teszi az elektromágneses sugárzás amplitúdójának és fázisának egyidejű meghatározását, vagyis a minta optikai válaszáról teljes információt kapunk. Időfelbontásos terahertz spektrométer felépítése

Eddigi eredmények 

Híg ferromágneses félvezetők Napjainkban lehetségessé vált fázisszegregáció nélkül mágneses atomokkal adalékolni félvezetőket, felkínálva a lehetőséget, hogy a mágneses adattárolást és a félvezető-alapú információtechnológiát integráljuk. Epitaxiálisan növesztett mágneses félvezetőkön – (In,Mn)Sb, (In,Mn)As, (Ga,Mn)As – végeztem magneto-optikai kísérleteket nagy mágneses terekben, melyből a Mn ionok közötti mágneses kölcsönhatásra és a mágneses ionok elhelyezkedésére tudtam következtetni [D].

In0.972Mn0.028Sb film magneto-optikai Kerr-forgatása  mágneses terekben [D].

Ferrimágneses spinellek A spinell rácsban kristályosodó CoCr2O4 egy több alráccsal rendelkező szigetelő ferrimágnes, melyben a Co2+ ionok d pályái közötti optikai gerjesztés megengedetté válik (ui. az ionokra nézve nincs inverziós szimmetria a kristályban). Ezen optikai átmenetekre szigetelő mágneseknél mindezidáig példátlanul nagy, θ=12°-os magneto-optikai Kerr forgatást tapasztaltunk, továbbá a magneto-optikai spektrumból a mágnesezettséget ion-szelektív módon tudtuk meghatározni. Az anyagcsalád más tagjainál (Co atomok Cu vagy Fe atomokra való cseréjével) is szokatlanul erős magneto-optikai jelet figyeltünk meg az alacsony hőmérsékleti mágneses fázisban. Ezen anyagcsalád kalkogenid módosulatai szobahőmérsékleten vagy annak közelében már mágnesesek, így óriási magneto-optikai effektusuk miatt komoly esély mutatkozik technológiai alkalmazásukra [E].

CoCr2O4 ferrimágneses spinell rekord nagyságú magneto-optikai Kerr forgatása és ellipticitása.

Fémes mágnesekben a spin-polarizált elektronszerkezet meghatározása komoly kísérleti és elméleti feladat, amely elősegítheti tökéletesen spin-polarizált vezetők célzott kutatását és szintézisét. Számos fémes rendszer esetén megmutattuk, hogy az egyszerű abszorpciós és a vele komplementer információkat szolgáltató magneto-optikai spektroszkópia együttes alkalmazásával a spin-polarizált sávszerkezet nagy pontossággal meghatározható [E, F, G]. Jól példázzák ezt CuCr₂Se₄ kristályokon végzett méréseink. Ezen anyagban a mágnesség mikroszkopikus mechanizmusában a lokalizált Cr³⁺ spinek és a vezetési elektronok kölcsönhatása domináns szerepet játszik és majdnem tökéletes spin-polarizációt eredményez [E].

Várható impakt, további kutatás 

A fénypolarizáció változásának detektálására kifejlesztett széles sávú mágneses-optikai spektrométer hatékony eszköznek bizonyult PhD munkám során új mágneses anyagok vizsgálatához. A természetes optikai aktivitás mérésén keresztül alkalmazható ezen kívül a biopolimerek, fehérjék, aminosavak szerkezetének jellemzésére.

A magneto-optikai spektrum alapvető információt szolgáltat összetett mágneses rendeződési formák és az őket kialakító kölcsönhatások megértésében, amit eredményeim is példáznak. A közeljövőben további multiferro anyagok elektromagnon gerjesztéseit szeretném vizsgálni, mivel szokatlanul erős egzotikus optikai jelenségeket mutathatnak a mikrohullámú és terahertz tartományban.

Összesen 9 cikk társszerzője vagyok, melyekre 21 hivatkozás érkezett. A fenti témához kapcsolódóan 7 publikációm született, melyek, többek között, a Physical Review Letters és az Applied Physics Letters folyóiratokban jelentek meg.

Saját publikációk, hivatkozások, linkgyűjtemény

Kapcsolódó saját publikációk listája

[A]    I. Kézsmárki I, S. Bordacs: An alternative of spectroscopic ellipsometry: The double-reference method
Applied Physics Letters 92, 131104 (2008)

[B]    I. Kézsmárki, R. Gaál, C. C. Homes, B. Sipos, H. Berger, S. Bordács, G. Mihály, L. Forró: High-pressure infrared spectroscopy: Tuning of the low-energy excitations in correlated electron systems

Physical Review B 76, 205114 (2007)

[C]    S. Bordacs, D. Varjas, I. Kézsmárki, G. Mihaly, L. Baldassarre, A. Abouelsayed, C. A. Kuntscher, K. Ohgushi, Y. Tokura: Magnetic-Order-Induced Crystal Symmetry Lowering in ACr₂O₄ Ferrimagnetic Spinels

Physical Review Letters 103, 077205 (2009)

[D]    G. Mihály, M. Csontos, S. Bordács, I. Kézsmárki, T. Wojtowicz, X. Liu, B. Jankó, and J. K. Furdyna: Anomalous Hall Effect in the (In,Mn)Sb Dilute Magnetic Semiconductor Physical Review Letters 100, 107201 (2008)

[E]    S. Bordács, I. Kézsmárki, K. Ohgushi, Y. Tokura: Experimental band structure of the nearly half-metallic CuCr₂Se₄: An optical and magneto-optical study New Journal of Physics 12, 053039 (2010)

[F]    N. Hosaka, H. Yamada, Y. Shimada, J. Fujioka, S. Bordács, I. Kézsmárki, M. Kawasaki, and Y. Tokura: Magneto-optical characterization of the ferromagnetic-paramagnetic phaseboundary in the composition-spread epitaxial film of Sr_1-xCa_xRuO₃Applied Physical Express 1, 113001 (2008)

[G]    S. Iguchi, S. Kumakura, Y. Onose, S. Bordács, I. Kézsmárki, N. Nagaosa, and Y. Tokura: Optical probe for anomalous Hall resonance in ferromagnets with spin chirality Physical Review Letters 103, 267206 (2009)

Linkgyűjtemény

Szilárdtestfizika Laboratórium, Fizika Tanszék, BME

Tokura & Onose Laboratory, Department of Applied Physics, University of Tokyo

Hivatkozások listája

[1]    Kézsmárki István: Magneto-optikai spektroszkópia a modern szilárdtestkutatásban.: – avagy a látható mágnesség, Magyar Tudomány 2009/7 (2009)

[2]    I. Kezsmarki, Y. Tomioka, S. Miyasaka, L. Demko, Y. Okimoto, Y. Tokura: Optical phase diagram of perovskite colossal magnetoresistance manganites near half doping Physical Review B 77, 075117 (2008)

[3]    I. Kezsmarki, G. Mihaly, R. Gaal, N. Barisic, A. Akrap, H. Berger, L. Forro, C. C. Homes, L. Mihaly: Separation of orbital contributions to the optical conductivity of BaVS3 Physical Review Letters 96, 186402 (2006)

[4]    I. Kezsmarki, Y. Shimizu, G. Mihaly, Y. Tokura, K. Kanoda, G. Saito: Depressed charge gap in the triangular-lattice Mott insulator kappa-(ET)₂Cu₂(CN)₃Physical Review B 74, 201101 (2006)

[5]    I. Kezsmarki, G. Mihaly, R. Gaal, N. Barisic, H. Berger, L. Forro, C. C. Homes, L. Mihaly: Pressure-induced suppression of the spin-gapped insulator phase in BaVS3: An infrared optical study

Physical Review B 71, 193103 (2005)

[6]    I. Kezsmarki, S. Onoda, Y. Taguchi, T. Ogasawara, M. Matsubara, S. Iguchi, N. Hanasaki, N. Nagaosa, Y. Tokura: Magneto-optical effect induced by spin chirality of the itinerant ferromagnet Nd₂Mo₂O₇.
Physical Review B 72, 094427 (2005)

[7]    I. Kezsmarki, N. Hanasaki, D. Hashimoto, S. Iguchi, Y. Taguchi, S. Miyasaka, Y. Tokura: Charge dynamics near the electron-correlation induced metal-insulator transition in pyrochlore-type molybdates
Physical Review Letters 93, 266401 (2004)