Fizikai Tudományok Doktori Iskola 

BME TTK, Fizika Tanszék/Fizikai Intézet

Témavezető: Dr. Kézsmárki István

Új optikai jelenségek kutatása multiferroikus anyagokban 

A kutatási téma néhány soros bemutatása

Doktoranduszi kutatásaim során az úgynevezett multiferroikus kristályok alacsony energiájú optikai tulajdonságait vizsgálom. Ezekben az anyagokban a mágneses és elektromos tulajdonságok csatolódása olyan új optikai effektusokat eredményez, mint például az irányfüggő fényterjedés.

 

A kutatóhely rövid bemutatása

A BME Magneto-optikai Spektroszkópia Laboratóriumában folyó kutatómunka a malária diagnosztikai műszerfejlesztéstől a szilárdtestfizikai alapkutatásig terjed. A különböző tudományterületek közötti kapcsolatot az alkalmazott metodika jelenti: a kutatócsoport mágneses kristályok optikai tulajdonságait tanulmányozza, kihasználva a laboratórium egyedülálló műszerezettségét. A kísérleti lehetőségeket tovább bővítik a nemzetközi együttműködések, például a multiferroikus anyagok vizsgálatában tallini, augsburgi és nijmegeni laboratóriumokkal.

A kutatás történetének, tágabb kontextusának bemutatása

A multiferroikus, azaz ugyanazon fázisban mágnesesen és ferroelektromosan is rendeződő anyagok komoly potenciált jelentenek az alapkutatás és a technológiai alkalmazások számára [1,2]. Ezekben az anyagokban a magneto-elektromos kereszteffektus révén az elektromos polarizáció külső mágneses térrel, míg a mágnesezettség külső elektromos térrel változtatható. A jövőben ezt a merevlemezek író/olvasó fejében kihasználva közvetlenebb kapcsolatot teremthetünk a mágnesesen tárolt adatok és az azokat kezelő elektronika között, ami nagyobb elérhető adatsűrűséget eredményez.

A magneto-elektromos csatolás miatt a rendszer alacsony energiás gerjesztéseihez, a spinhullámokhoz (magnonok) tartozó átmenetek erőssége függhet a gerjesztő fénynyaláb terjedési irányától [3,A]. Ezáltal az anyag képes különbséget tenni az adott tengely mentén ellentétes irányban terjedő nyalábok között, például eltérő mértékben abszorbeálja őket, amit irányfüggő dikroizmusnak nevezünk. A térbeli inverziós szimmetriát és az időtükrözési invarianciát egyszerre sértő rendszerekre már 1963-ban megjósolták ezt az effektust [4], azonban csak a ’90-es években sikerült az ellentétes terjedési irányok között legfeljebb ezrelék nagyságrendű relatív abszorpció különbséget kimutatni [5,6].

A nagy sávszélességű adattovábbításra használt optikai kábelek esetében fontos a jelforrásnak a fényjeleket továbbító adatszálról történő leválasztása, ami optikai egyenirányítással veszteségmentesen megoldható lenne. Ezt a közelmúltban multiferro anyagokon elvégzett mérések eredménye teheti lehetővé, melyek során egységnyi relatív irányfüggő abszorpciókülönbséget tapasztaltak [7,8], azaz a minta megfelelő hullámhosszú fénnyel egy adott irányból megvilágítva átlátszó, míg ellentétes irányból megvilágítva teljesen sötét volt.

 

Azonban a multiferro anyagok alacsony, néhány kelvines multiferro fázisból paramágneses fázisba történő átalakulási hőmérséklete még erősen korlátozza az effektus gyakorlati hasznosítását.

 

 

 

A kutatás célja, a megválaszolandó kérdések

Az irányfüggő fényterjedés a hétköznapi tapasztalatokon alapuló várakozásainknak és a geometriai optikában alkalmazott megfordítható fényút elvének egyaránt ellentmond. Ezért ennek a meglepő jelenségnek a vizsgálata új, eddig nem kutatott területtel bővítheti az optikát. A közismertebb optikai anizotrópia effektusok, mint például a lineáris vagy cirkuláris kettőstörés és az új irányfüggő dikroizmus kombinációja adott tengelyű fényterjedés esetén a fény polarizációs állapotától és terjedési irányától függően négy különböző törésmutatót eredményezhet. Ez a multiferro anyagokban egy új fizikai jelenség, az optikai négyestörés lehetőségét veti fel.

A szilárdtestfizika Neumann elve szerint csak olyan tengelyek mentén valósulhat meg irányfüggés, melyek esetében a két ellentétes terjedési irányt nem kötik össze a kristály szimmetriái. Így az irányfüggő effektus vizsgálata vitatott mágneses szerkezetű anyagok esetén információval szolgálhat a kialakuló mágneses rend szimmetriájáról. Másrészt a mágnesesen rendezett fázis szimmetriájának ismeretében az irányfüggés megjelenése megjósolható.

Az irányfüggést létrehozó dinamikus magneto-elektromos csatolás megfeleltethető az adattárolásban hasznosítható sztatikus magneto-elektromos effektusnak. Ezért általánosan, a lineáris válaszelmélet felől vizsgálva a multiferro anyagokat, felmerül a kérdés, hogy pontosan miként befolyásolja az optikában megjelenő irányfüggés például az anyag konstans mágneses térre adott elektromos válaszát.

A magnongerjesztések frekvenciájának és az átmenetek erősségének mágneses tér- és hőmérsékletfüggését tanulmányozva fontos információkhoz juthatunk az adott spinrendszer viselkedését meghatározó kölcsönhatások paramétereiről. A multiferro anyagokban az elektromos polarizációt a relativisztikus spin-pálya kölcsönhatás hozza létre, melynek a mélyebb megértéséhez az optikai irányfüggés vizsgálata is hozzájárulhat.

Módszer - Távoli infravörös spektroszkópia nagy mágneses terekben

A PhD kutatásom során tanulmányozott multiferroikus kristályok alacsony energiás mágneses átmenetei a távoli infravörös hullámhossztartományba eső fénnyel gerjeszthetők. Ebben a tartományban a hozzáférhető fényforrások által kisugárzott teljesítmény meglehetősen alacsony a termikus háttérsugárzáshoz képest, ezért a mérés során folyamatosan a forrás teljes távoli infravörös intenzitását fel kell használnunk.

Azt, hogy ennek ellenére frekvenciafüggő gerjesztési spektrumokat vehessünk föl, a Fourier-transzformációs méréstechnika teszi lehetővé. Ennek során az úgynevezett interferométerben a nyalábosztóval kettéválasztott fénynyaláb két ága eltérő utat fut be, ezért újra egyesítve őket interferenciát tapasztalunk. A minta optikai tulajdonságait az egyesített nyalábbal vizsgáljuk. Az úthosszkülönbséget időben változtatva a konstruktív interferencia feltétele más-más hullámhosszakra teljesül, ezáltal a minta spektrális válasza az idő függvényében mért adatok Fourier-transzformáltjaként adódik.

Az úthosszkülönbség változását egy egyenletesen mozgó tükör biztosítja, míg a nyalábosztó az úgynevezett Martin-Puplett interferométer esetében a fény hullámhossztartományának megfelelő periodicitású, vékony fémszálakból álló rács. A rács a rá érkező fénynyalábot két lineárisan polarizált komponensére bontja: a fémszálakkal párhuzamos polarizációt visszaveri, a rájuk merőlegest átengedi, ami alacsony frekvenciákon a közismertebb Michelson-interferométerekben alkalmazott polarizációfüggetlen nyalábosztókhoz képest pontosabb intenzitásfelezést tesz lehetővé. A fényforrás általában kvarc borítású higany-plazma ívlámpa, míg detektorként alacsony hőmérsékletre hűtött bolométert, a fény hőhatását nagy pontossággal és jó időfelbontással mérő eszközt használnak.

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

Az általam vizsgált kristályok alacsony, néhány kelvines hőmérsékleten mutatnak multiferro rendeződést, ezért a kísérleteket folyékony héliummal hűtött mintatartókkal végeztem. A multiferro rendszerek gerjesztési spektruma mágneses tér függő, hiszen az alapállapotban és a gerjesztett állapotokban egyaránt megváltozhat a mágneses momentumok orientációja. A szükséges, több tesla nagyságú, szabályozható mágneses teret általában szupravezető mágnes biztosítja. A szupravezető anyagok kritikus mágneses tere korlátozza felhasználásukat nagyon nagy terek előállítására, ezért erre rezisztív tekercseket alkalmaznak.

Kísérleteim során a 12 teslánál kisebb mágneses térbeli méréseket a tallinni National Institute of Chemical Physics and Biophysics intézet TeslaFIR laboratóriumában, egy SPS200 típusú Martin-Puplett interferométert és szupravezető mágnest tartalmazó mérőrendszeren végeztem. Az ennél nagyobb mágneses teret igénylő kísérletekhez a nijmegeni High Field Magnet Laboratory 33 tesla terű rezisztív mágneséhez csatlakoztatott Bruker113 típusú Michelson-interferométert használtam.

Eddigi eredmények

A Ba2CoGe2O7 könnyű síkú antiferromágnes magnon gerjesztési spektrumában úgynevezett magneto-királis dikroizmus figyelhető meg. Ez az irányfüggő effektus királis, tükrözési szimmetriával nem rendelkező rendszerekben léphet föl, amelyekben mágneses tér hatására a fény abszorpciója különbözik a mágneses térrel párhuzamos illetve ellentétes irányú terjedés esetén. A Nature Physics folyóirat címlapján kiemelt eredményünk [A] jelentőségét egyrészt a közel 100 %-os irányfüggő effektus erőssége, másrészt az adja, hogy az ehhez szükséges kiralitás nem a kémiában megszokott módon, az atomok elrendeződéséből adódik, hiszen a vizsgált kristály töltésrendszere önmagában nem királis. Viszont az alacsony hőmérsékleten kialakuló antiferromágneses spinrend megtöri az anyag tükrözési szimmetriáit, ezáltal a teljes rendszer királissá válik.

 

A Ba2CoGe2O7 spingerjesztéseiből származó abszorpció mágneses tér függésében megjelenő irányfüggő dikroizmus a két releváns fénypolarizáció esetén [A]. A piros és kék görbék a mágneses térrel párhuzamos illetve ellentétes irányú fényterjedés esetén mért spektrumokat jelölik.

 

A Ba2CoGe2O7 spingerjesztéseinek spektrumát különböző kristálytani tengelyek irányába mutató mágneses terek esetén, nagy terekig (33 T) vizsgáltam. Ezek az eredmények szolgáltak alapul a kristályt leíró spinmodell kölcsönhatási paramétereinek meghatározásához és a gerjesztések mágneses tér függését modellező multibozon elmélet megalkotásához, melyet Dr. Penc Karlo és Dr. Romhányi Judit dolgozott ki [B].

A melilit kristálycsalád más kobalt alapú multiferroikus tagjai, a Ca2CoSi2O7 és Sr2CoSi2O7 kristályok távoli infravörös gerjesztési spektrumában is jelentős irányfüggést találtam. Mivel az abszorpció a terjedési irány mellett a fény polarizációs állapotától is függ, ezen anyagok adott hullámhosszon négy különböző törésmutatóval rendelkeznek, négyestörést mutatnak [C].

 

Optikai négyestörés a multiferroikus melilit kristályok spingerjesztéseiben. A két ellentétes terjedési irány és a két merőleges polarizációs állapot négy lehetséges kombinációja esetén érvényes abszorpciós együtthatót különböző színekkel ábrázoltam [C].

 

A mágneses kristályok lehetséges szimmetriáit leíró kristálytani mágneses pontcsoportokat tanulmányozva megállapítottam, hogy mely esetekben lehetséges irányfüggő effektus a kristály szimmetriatengelyei mentén terjedő fénynyalábokra. A szimmetriaanalízis során az irányfüggés megvalósulására új, eddig még nem kutatott lehetőségek is adódtak [D].

Az anyagcsalád optikai gerjesztései mellett a sztatikus viselkedésük is érdekes. A nagy mágneses terekben végzett mágnesezettség méréseim Dr. Náfrádi Bálint kutatócsoportjának polarizált neutrondiffrakciós eredményeivel együtt hozzájárultak a Ba2CoGe2O7 mágneses tulajdonságainak mélyebb megértéséhez, a rendezett mágneses momentum hosszának meghatározásához [E].

Az új elvű adattárolókban hasznosítható sztatikus magneto-elektromos csatolás erőssége és a távoli infravörös tartományban megjelenő irányfüggő effektus nagysága között statisztikus fizikai megközelítéssel elméleti összefüggést találtam. Az ellentétes terjedési irányok esetén az alacsony frekvenciájú fényre mérhető abszorpciós spektrumok különbségét felösszegezve adódik a sztatikus magneto-elektromos csatolás. Ezt az összegszabályt a melilit anyagcsalád szakirodalomban megtalálható [9] sztatikus adatok és a korábban ismertetett optikai mérési eredmények összehasonlításával sikerült kísérletileg is igazolnom [F].

Várható impakt, további kutatás

A multiferroikus kristályok alacsony energiás optikai gerjesztéseiben kimutatott jelentős irányfüggés, valamint az ezt az információtechnológiai alkalmazások szempontjából fontos sztatikus magneto-elektromos effektussal közvetlenül összekapcsoló összegszabály új lendületet adhat ezen anyagok optikai vizsgálatának.

A szakirodalomban megtalálható magas hőmérsékleti sztatikus mérések [10,11] eredményeire az összegszabályt alkalmazva megjósolható, hogy a melilit anyagcsalád tagjai nagy mágneses terekben a multiferroikus rendeződési hőmérsékletet több nagyságrenddel meghaladó hőmérsékleten is mutathatnak optikai irányfüggést, ami közelebb hozhatja a jelenség alkalmazási lehetőségeit.

A magneto-elektromos összegszabály és a szimmetriaanalízis alapján az irányfüggő fényterjedés megjelenése a multiferroikus kristályok széles körében valószínűsíthető, így az optikai kísérleteket további anyagcsaládokra is érdemes kiterjeszteni. Ezért jelenleg az elektromos térrel vezérelhető mágneses átalakulása [12] kapcsán a tudományos érdeklődés előterébe került Ni3TeO6 kristály magnon módusainak mágneses tér- és hőmérsékletfüggését tanulmányozom.

A PhD kutatásom témájában eddig hat publikáció készült, melyek a Nature Physics, Nature Communications, Physical Review Letters és Physical Review B folyóiratokban jelentek meg. A téma iránti tudományos érdeklődést jelzi, hogy ezekre az utóbbi két évben közölt cikkekre már 37 hivatkozás történt.

 

Saját publikációk, hivatkozások, linkgyűjtemény

Kapcsolódó saját publikációk listája

1. S. Bordács, I. Kézsmárki, D. Szaller, L. Demkó, N. Kida, H. Murakawa, Y. Onose, R. Shimano, T. Rõõm, U. Nagel, S. Miyahara, N. Furukawa and Y. Tokura: Chirality of matter shows up via spin excitations, Nat. Phys. 8 734738 (2012)
2. K. Penc, J. Romhányi, T. Rõõm, U. Nagel, Á. Antal, T. Fehér, A. Jánossy, H. Engelkamp, H. Murakawa, Y. Tokura, D. Szaller, S. Bordács, and I. Kézsmárki: Spin-Stretching Modes in Anisotropic Magnets: Spin-Wave Excitations in the Multiferroic Ba2CoGe2O7, Phys. Rev. Lett. 108 257203 (2012)
3. I. Kézsmárki, D. Szaller, S. Bordács, V. Kocsis, Y. Tokunaga, Y. Taguchi, H. Murakawa, Y. Tokura, H. Engelkamp, T. Rõõm, and U. Nagel: One-way transparency of four-coloured spin-wave excitations in multiferroic materials, Nat. Commun. 5 3203 (2014)
4. D. Szaller, S. Bordács, I. Kézsmárki: Symmetry Conditions for Non-reciprocal Light Propagation in Magnetic Crystals, Phys. Rev. B 87 014421 (2013)
5. V. Hutanu, A. P. Sazonov, M. Meven, G. Roth, A. Gukasov, H. Murakawa, Y. Tokura, D. Szaller, S. Bordács, I. Kézsmárki, V. K. Guduru, L. C. J. M. Peters, U. Zeitler, J. Romhányi, and B. Náfrádi: Evolution of two-dimensional antiferromagnetism with temperature and magnetic field in multiferroic Ba2CoGe2O7, Phys. Rev. B 89 064403 (2014)
6. D. Szaller, S. Bordács, V. Kocsis, T. Rõõm, U. Nagel, and I. Kézsmárki: Effect of spin excitations with simultaneous magnetic- and electric-dipole character on the static magnetoelectric properties of multiferroic materials, Phys. Rev. B 89 184419 (2014)

 

Linkgyűjtemény

 

Multiferroikus anyagok optikai tulajdonságai

 

Hivatkozások listája

 

1. M. Fiebig: Revival of the magnetoelectric effect, J. Phys. D: Appl. Phys. 38 R123 (2005)
2. K. F. Wang, J.-M. Liu and Z.F. Ren: Multiferroicity: the coupling between magnetic and polarization orders, Adv. Phys. 58 321 (2009)
3. I. Kézsmárki, N. Kida, H. Murakawa, S. Bordács, Y. Onose and Y. Tokura: Enhanced Directional Dichroism of Terahertz Light in Resonance with Magnetic Excitations of the Multiferroic Ba2CoGe2O7 Oxide Compound, Phys. Rev. Lett. 106 057403 (2011)
4. W. F. Brown, S. Shtrikman, and D. Treves: Possibility of Visual Observation of Antiferromagnetic Domains, J. Appl. Phys. 34 1233 (1963)
5. G. L. J. A. Rikken and E. Raupach: Pure and cascaded magnetochiral anisotropy in optical absorption, Phys. Rev. E 58 5081-5084 (1998) 
6. G. L. J.A. Rikken, C. Strohm, and P. Wyder: Observation of Magnetoelectric Directional Anisotropy, Phys. Rev. Lett. 89 133005 (2002)
7. M. Saito, K. Taniguchi, and T. Arima: Gigantic Optical Magnetoelectric Effect in CuB2O4, J. Phys. Soc. Jpn. 77 013705 (2008)
8. M. Saito, K. Ishikawa, K. Taniguchi, and T. Arima: Magnetic Control of Crystal Chirality and the Existence of a Large Magneto-Optical Dichroism Effect in CuB2O4, Phys. Rev. Lett. 101 117402 (2008)
9. H. Murakawa, Y. Onose, S. Miyahara, N. Furukawa, and Y. Tokura: Ferroelectricity Induced by Spin-Dependent Metal-Ligand Hybridization in Ba2CoGe2O7,  Phys. Rev. Lett. 105 137202 (2010)
10. H. Murakawa, Y. Onose, S. Miyahara, N. Furukawa, and Y. Tokura: Comprehensive study of the ferroelectricity induced by the spin-dependent d-p hybridization mechanism in Ba2XGe2O7 (X = Mn, Co, and Cu), Phys. Rev. B 85 174106 (2012)
11. M. Akaki, T. Tadokoro, T. Kihara, M. Tokunaga, H. Kuwahara: High Magnetic Field Dependence of Magnetodielectric Properties in Sr2CoSi2O7 Crystal, J. Low Temp. Phys. 170 291 (2013)
12. Yoon Seok Oh, Sergey Artyukhin, Jun Jie Yang, Vivien Zapf, Jae Wook Kim, David Vanderbilt, and Sang-Wook Cheong: Non-hysteretic colossal magnetoelectricity in a collinear antiferromagnet, Nat. Commun. 5 3201 (2014)