|
BMe Kutatói pályázat |
|
Az általam vizsgált kristályok egyszerre ferroelektromosak és ferromágnesesek, ezért a szakirodalom multiferro anyagoknak nevezi őket. Ezen anyagok előállítása és kutatása kiemelkedő fontosságú területe a modern szilárdtestfizikának. Ez köszönhető a multiferro anyagok által mutatott új fizikai effektusoknak[1] és e jelenségek széleskörű technológiai alkalmazhatóságának.
Kutatásaim során olyan multiferro kristályokat igyekszem szintetizálni, melyek erős magneto-elektromos és magneto-optikai effektusokat mutatnak. Ezen agyagok elektromos és mágneses gerjesztéseit dielektromos és optikai spektroszkópiás módszerekkel vizsgálom, amelyek révén megismerhetjük a magneto-elektromos és magneto-optikai effektusokért felelős mikroszkopikus kölcsönhatásokat. E jelenségek mikroszkopikus szinten történő megértése révén tervezhetünk olyan új anyagokat, melyek az adattárolásban és optikai kommunikációban alkalmazásra kerülhetnek.
Kutatásaimat a BME Fizika Tanszékén végzem együttműködésben a tokiói RIKEN Advanced Research Institute Center of Emergent Material Science programjával, illetve a tallinni National Institute of Chemical Physics and Biophysics egy kutatócsoportjával. A kristályok növesztését, karakterizálását és előkészítését Japánban végzem. Az anyagok optikai tulajdonságait a látható és a közeli infravörös fotonenergia tartományban Budapesten, saját építésű, szélessávú magneto-optikai spektrométerrel végzem.
A magneto-elektromos effektus, melynek köszönhetően elektromos térrel mágnességet lehet indukálni az anyagban, illetve mágneses térrel elektromos polarizáció kelthető, első említése Pierre Curie (1894) és Peter Debye (1926) nevéhez köthető. Ezen jelenségkör talán legérdekesebb, optikai tulajdonságokban történő megnyilvánulása az irányfüggő kettőstörés [1], ami azt jelenti, hogy a szigetelő anyagban ellentétes irányban terjedő fénynyalábokra vonatkozó törésmutatók különbözőek. Ezen jelenség egyik alkalmazási területe a fény-egyenirányítók kifejlesztése lehet, melyek a félvezető áram-egyenirányítók optikai megfelelői.
Az irányfüggő kettőstörés szükséges feltétele, hogy az anyagban mind az időtükrözés, mind az inverziós szimmetria egyszerre sérüljön. Csupán az előbbi feltétel teljesülése esetén Faraday-effektust, illetve magneto-optikai Kerr-effektust mutat a kristály, utóbbi esetben pedig az optikai aktivitás jelensége figyelhető meg. Irányfüggő kettőstörést eddig két esetben tapasztaltak: i) ha egy dielektrikum a mágnesezettségre merőleges polarizációval rendelkezik, ii) ha egy királis anyagot felmágnesezünk. Ezen jelenségek hátterében levő mikroszkópikus mechanizmusok máig intenzíven kutatások tárgya [2-6].
Az elméleti szempontból egyszerűbben kezelhető modell rendszerek, az egykristályok létrehozása költséges és nehéz feladat, a világon kevés csoport rendelkezik megfelelő infrastrukturális háttérrel és szakértelemmel. Ezen a területen csoportunk számára kulcsfontosságú a japán féllel való együttműködés.
PhD munkám célja olyan új, nagy magneto-optikai és magneto-elektromos effektust mutató anyagok keresése, szintézise és optikai vizsgálata, melyek segítségével előrelépés érhető el a magneto-elektromosság és az irányfüggő kettőstörés mikroszkópikus hátterének megértésében. Elméleti tudásunk bővítése mellett természetesen fontos cél, hogy ismereteinket új alkalmazások terén kamatoztassuk.
1. ábra: A kristálynövesztés lépései: (a) kezdőanyagok dekarbonizálás előtt, (b) polikristályos minta az ún. floating-zone kemencében, ahol az olvadékzóna középen található, (c) a kész, nagy méretű egykristály orientálás és vágás előtt, (d) Sr2CoSi2O7 egykristályszelet (e) ún. flux deposition módszerrel növesztett NiCr2O4 egykristályok. |
Optikai mérések szempontjából előnyösek a nagyméretű minták. Erre a célra számos növesztési technika alkalmas, itt csak az általam leggyakrabban alkalmazott technikát ismertetem (1. ábra).
A mintapreparáció első lépéseként átmenetifém-oxidokból és karbonátokból magashőmérsékleti hőkezeléssel létrehozom a kívánt anyagot polikristályos formában. A hőkezelés során gyakran kell kontrollált atmoszférát (O2, N2, Ar, túlnyomás) alkalmazni, hogy biztosítsuk a fém-ion stabil töltésállapotát. A polikristályból formázott rudat (feed) ún. floating-zone kemencében olvasztom egykristállyá a következő módon. A polikristályt kontrollált atmoszférában, infravörös lámpák fényének fókuszpontjában megolvasztom, és egy kisméretű kezdeti kristályra (seed) engedem. A feed és a seed rudak együttes mozgatásával végigviszem az olvadék zónát a polikristályos rúdon, melynek eredményeként kapom az egykristály rudat.
A kész egykristály mintákat optikai mérések előtt porkristály Röntgen-diffrakció (2θ), Laue-diffrakció, mágnesezettség, dielektromos polarizáció és vezetőképesség-mérés segítségével orientálom és minősítem.
2. ábra: A BME Fizika Tanszékén található, saját építésű szélessávú (0,1eV - 4,5eV) magneto-optikai spektrométer, amely két összecsatolt egységből épül fel. |
A BME Fizika Tanszékén közreműködésemmel kifejlesztett széles sávú magneto-optikai Kerr-effektus (MOKE) spektrométer félvezető és fémes anyagokban a mágnesezettség hatására megjelenő optikai anizotrópiák nagy érzékenységű detektálására alkalmas (2.ábra). A spektrométer polarizációmodulációs technikát alkalmaz [7], vagyis a mérés során nagyfrekvenciával (f=50kHz) változtatjuk a fénynyaláb polarizációját a jobbra és balra cirkuláris állapotok között. A mintáról visszavert fényintenzitásában megjelenő f és 2f frekvenciájú harmonikusokat a gerjesztő fényenergia függvényében mérve megkapjuk a minta Kerr-forgatási és ellipticitási spektrumát. A magneto-optikai spektrumból félvezető kristályok esetén meghatározhatjuk a mágneses ionokat jellemző kristálytér-, elektron-elektron és spin-pálya kölcsönhatás erősségét, illetve fémes mágneseknél következtethetünk a spinpolarizált sávszerkezetre. A FeCr2O4, CoCr2O4, NiCr2O4 és CuCr2O4 mágneses félvezetőknél a spektrumok értelmezését kristálytér-elmélet keretein belül végeztem.
A mágneses rend vizsgálatának további módszere az alacsony energiás abszorpció mérése mágneses tér és hőmérséklet függvényében, melyet a tallinni laboratóriumban található mérőberendezéssel végeztem.
A BiTeI egy paramágneses poláris félvezető, amely kimagaslóan nagy Rashba-effektust mutat, aminek következményeként hatalmas Kerr-forgatást mértünk az infravörös tartományban [A].
Az általam floating-zone technikával növesztett Sr2CoSi2O7 kristályokon mértünk THz energiatartományon abszorpciót (3. ábra). Ezen multiferro anyag TN=7,5K alatt spinhullám-gerjesztéseiben (magnonok) irányfüggő kettőstörést mutatott; B=12T térben az effektus közel 100%-os, azaz a fényterjedés egyik irányában a spinek a fotonok abszorpciója révén gerjeszthetők, míg az ellentétes irányban nem, vagy csak gyengén [C].
Szintén floating-zone technikával növesztettem CaBaCo4O7 piroelektromos ferrimágnest (TC=60K). A mágneses rendeződés hőmérsékletéhez közel ezen anyag kiemelkedően magas magneto-elektromos effektust mutat. Közvetett módszerekkel bizonyítottuk, hogy elektromos térrel TC feletti hőmérsékleteken is stabilizálható a ferrimágneses rend.
A fentieket is beleértve a következő multiferro kristályokat szintetizáltam még: Sr2CoSi2O7, (Ca,Sr)2CoSi2O7, Ba2CoGe2O7, CaBaCo4O7, YBa(Co3,Al)O7, NiCr2O4, LiCoPO4, LiNiPO4. Ezen anyagok vizsgálata még folyamatban van.
3. ábra: Magnon-abszorpciós spektrumok különböző külső mágneses terekben Ca2CoSi2O7, Sr2CoSi2O7 és Ba2CoGe2O7 mintákon eltérő konfigurációk esetén [C]. |
Jelen kutatások közelebb vihetnek bennünket olyan új multiferro anyagok előállításához, melyek alkalmazhatóak a modern információ technológiában.
Számos új csoporttal kezdtünk együttműködésekbe az általam növesztett anyagok vizsgálatával kapcsolatban. Ezen kutatások eredményeit várhatóan nívós folyóiratokban tudjuk publikálni. Eddigi munkám eredményeként összesen 6 cikknek vagyok társszerzője, egynek én vagyok az első szerzője.
Kapcsolódó saját publikációk listája:
[A] L. Demkó, G. A. H. Schober, V. Kocsis, M. S. Bahramy, H. Murakawa, J. S. Lee, I. Kézsmárki, R. Arita, N. Nagaosa, and Y. Tokura, Phys. Rev. Lett. 109, 167401 (2012)
[B] V. Kocsis, S. Bordács, D. Varjas, K. Penc, A. Abouelsayed, C. A. Kuntscher, K. Ohgushi, Y. Tokura, and I. Kézsmárki, Phys. Rev. B 87, 064416 (2013)
[C] I. Kézsmárki, D. Szaller, S. Bordács, V. Kocsis, Y. Tokunaga, Y. Taguchi, H. Murakawa, Y. Tokura, H. Engelkamp, T. Room, and U. Nagel: One-way Transparency of Four-coloured Spin-wave Excitations in Multiferroic Materials. NATURE COMMUNICATIONS 5: pp. 3203-3211, Paper 3203, (2014)
[D] Dávid Szaller, Sándor Bordács, Vilmos Kocsis, Toomas Rõõm, Urmas Nagel, and István Kézsmárki, Phys. Rev. B 89, 184419 (2014)
[E] G Ceolin, Á Orbán, V Kocsis, R E Gyurcsányi, I Kézsmárki, V Horváth, J. of Materials Science 48:(15) pp. 5209-5218. (2013)
[F] Á. Butykai, Á. Orbán, V. Kocsis, D. Szaller, S. Bordács, E. Tatrai-Szekeres, L. F. Kiss, A. Bóta,B. G. Vértessy,T. Zelles,I. Kézsmárki, Malaria pigment crystals as magnetic micro-rotors: key for high-sensitivity diagnosis. SCIENTIFIC REPORTS 3: p. 1431. Paper 1431. (2013)
Linkgyűjtemény:
http://magnetooptics.phy.bme.hu/
Bilbao Crystallographic Server
Hivatkozások listája:
[1] S. Bordács, I. Kézsmárki, D. Szaller, L. Demkó, N. Kida, H. Murakawa, Y. Onose, R. Shimano, T. Rõõm, U. Nagel, S. Miyahara, N. Furukawa, and Y. Tokura: Chirality of matter shows up via spin excitations, Nature Physics 8, 734–738 (2012)
[2] T. Moriya, Phys. Rev. 120, 91 (1960)
[3] Sang-Wook Cheong and Maxim Mostovoy: Multiferroics: a magnetic twist for ferroelectricity, Nature Materials 6, 13 - 20 (2007)
[4] T. Arima, T. Goto, Y. Yamasaki, S. Miyasaka, K. Ishii, M. Tsubota, T. Inami, Y. Murakami, and Y. Tokura, Phys. Rev. B 72, 100102(R) (2005)
[5] Oleg Tchernyshyov, R. Moessner, and S. L. Sondhi, Phys. Rev. Lett. 88, 067203 (2002)
[6] T. Arima, J. Phys. Soc. Jpn. 76 073702 (2007)
[7] K. Sato, Jpn. J. Appl. Phys. 20, 12 (1981)